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森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09
高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤
-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr 
Mo Pd Ag 
Sb Sn Lns Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)
(NO)
(HNO)
と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。
高畠 容子; 渡部 創; 小藤 博英; 竹内 正行; 野村 和則; 佐藤 隆博*
International Journal of PIXE, 26(3&4), p.73 - 83, 2017/09
次世代再処理ガラス固化技術基盤研究で技術開発を行っている吸着ガラスについて、開発の対象とする抽出クロマトグラフィ技術に用いる吸着材の吸着元素分布情報をマイクロPIXE分析により明らかにすることを検討している。本研究では高レベル放射性廃液の模擬液をカラム法にて吸着並びに吸着/溶離した吸着材を用いて、実使用に即した条件下での吸着材の元素分布情報取得に対するマイクロPIXE技術の適用性評価を行った。検討に供した吸着材はCMPO/SiO
-P吸着材及びHDEHP/SiO-P吸着材であり、分析には高崎量子応用研究所のシングルエンド加速器を用いた。分析結果より、カラム内での吸着バンドの形成や溶離後に吸着材に残留する元素の存在を確認できた。これより、マイクロPIXE分析を吸着材性能の定性的な評価に適用することが期待できた。
森田 泰治; 山岸 功
JAEA-Research 2017-006, 27 Pages, 2017/06
JAEA-Research-2017-006.pdf:1.83MB
オキシム系抽出剤5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム(5,8-diethyl-7-hydroxy-6-dodecanone oxime: DEHDO)によるPd分離について、バッチ抽出及び連続抽出試験によりプロセス構築の可能性について検討した。DEHDOのドデカン溶液を用いたバッチ抽出試験では、Pd, Zr, Mo以外の元素は抽出されず、DEHDOの選択性が高いこと、しかし、抽出速度はやや遅いこと、また、白色沈殿の生成があるが、加温により防止できることを明らかにした。また、PdのDEHDO溶媒からの逆抽出法として、亜硝酸を用いる方法を見出した。連続抽出試験では、98%のPd抽出率を得るとともに、1M硝酸に亜硝酸ナトリウム溶液を逐次添加する方法で95%程度のPdを逆抽出できることを示した。Zr, Moの同時分離を想定した連続抽出試験も実施し、MoがPdとともに分離できる可能性を示した。しかし、抽出部の水相には白色沈殿が生成しており、本手法を分離プロセスに適用するにはこれを防止する方法の開発が必要である。
山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一
JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10
JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB
再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23
C, 28Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。
再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会
JAEA-Review 2015-002, 726 Pages, 2015/03
JAEA-Review-2015-002.pdf:43.63MBJAEA-Review-2015-002(errata).pdf:0.21MB
「再処理プロセス・化学ハンドブック」を新たに改訂し、第3版としてまとめた。作業にあたって国内の大学や企業の有識者からなる再処理プロセス・化学ハンドブック検討委員会を組織し、意見交換を行いながら文献の調査と執筆を進めた。本ハンドブックの目的は従来から変わることはなく、ウラン燃料、MOX燃料の利用とそのリサイクルのため、今後の湿式再処理分野の課題に向けた取り組みの一つとして、プロセスと関連する化学の基礎情報をまとめたデータベースを整備したものである。
白橋 浩一; 久保田 益充
Journal of Nuclear Science and Technology, 29(6), p.559 - 565, 1992/06
高レベル放射性廃液のギ酸による脱硝時におけるPu、NpおよびAmの沈殿挙動について模擬廃液を用いて研究した。また、脱硝時に生成した沈殿物からの超ウラン(TRU)元素の回収のため、シュウ酸溶液による沈殿物の溶解法についても研究した。脱硝による高レベル廃液の酸性度の低下に伴い、TRU元素の沈殿率は増加した。日本原子力研究所で開発されている群分離プロセスで採用されている[HCOOH]/[HNO]=1.5での脱硝時において、NpおよびAmの沈殿率はそれぞれ0.6%および0.06%とわずかであったが、Puは90%が沈殿した。PuおよびNpの沈殿率は、Pu濃度6
10
~610
MおよびNp濃度10
~10Mの範囲内で濃度依存性を示さなかった。Puは重合や加水分解により沈殿しているのではなく、Mo,Zr等の他元素と共に沈殿していることがわかった。1lの高レベル放射性廃液を脱硝したとき発生する沈殿物は0.5Mシュウ酸800mlで溶解できることがわかった。
松村 達郎; 鈴木 英哉
not registered
【課題】鉱工業分野や原子力分野で利用できるアメリシウムの効率的な抽出方法を提供することを目的とする。 【解決手段】アメリシウムを含む酸性水溶液を、下記一般式(A)で表されるイミノ二酢酸アミドの存在下で有機溶媒に接触させることにより、アメリシウムを有機溶媒に溶解させ、さらに、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)などの窒素ドナー系の水溶性錯化剤を含む酸性水溶液と接触させて逆抽出を行うことにより、アメリシウムを効率良く抽出することができる。
伊藤 辰也; Kim, S.-Y.*; 永石 隆二; 木村 貴海
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)の環境負荷低減と有効利用を目指した処理法として、HLLW中に含まれる発熱性核種(Cs, Sr), 白金族元素(PGM), 希土類元素(RE), マイナーアクチノイド(MA)を順に分離・回収する、シリカ担持型吸着材を用いた多段型核種分離プロセスの開発を、それぞれの分離に適した抽出剤を含浸した吸着材の合成、それらの吸着材を用いた模擬廃液中の吸着試験、及び吸着材の耐放射線性や吸着挙動への放射線照射の影響に関する照射試験により行ってきた。その結果、どの吸着材も分離特性が良好で、それぞれの段階に対応した照射条件下で吸着材やその分離特性への放射線の影響は軽微であることから、開発した分離プロセスが有効な処理法であることが確証された。
岡本 芳浩; 永井 崇之; 谷田 肇; 秋山 大輔*; 越野 陽也*; 桐島 陽*
no journal, ,
ガラス固化処理時に廃液成分がどのようにガラスに取り込まれるかを明らかにするために、模擬廃液を加熱処理した試料の放射光XAFS分析を実施した。模擬廃液のみを加熱処理した場合、ガラスと混ぜて加熱処理した場合の2通りを対象とし、それらの違いについても調べた。分析の結果、脱硝を経て酸化物になる際に、ほかの元素と反応して、複合酸化物や固溶体を形成することが確認された。EXAFS及びXANESデータの系統的な解析から、各元素がガラスに溶解する温度を確認した。
岡本 芳浩; 永井 崇之
no journal, ,
実験によるXAFS解析結果と分子動力学(MD)計算を組み合わせることで、模擬核廃棄物ガラス試料中のいくつかの元素の局所構造と化学状態を調べた。MD計算の出力は、EXAFS信号を計算するためのXAFSシミュレーションコードFEFFにおいて、入力データとして使用された。EXAFS関数は、原料ガラスに1つの廃棄物成分元素を含有させたMD計算から導き出され、その配位構造を調べるために対応する実験データと比較した。MDとFEFFから得られたEXAFS関数のシミュレーション結果は、実験値とよく一致しており、ガラス中の廃棄物成分の配位構造を再現していると考えられる。EXAFS実験結果との比較により最適化されたMD計算は、最適な廃棄物ガラス組成の探索研究に利用することが期待できる。
梶並 昭彦*; 渡部 創
no journal, ,
フリーズドライ法によりAlO-SiO系ゲル,FeO-SiO系ゲルを低温合成した。またHLLW模擬廃液(高レベル放射性模擬廃液)を添加したゲルも合成した。それらの溶出試験によりゲル試料の化学的安定性を調べた。アルカリ金属イオン以外の金属イオンは大部分が固定化されていることが明らかとなった。また90C7日間の浸出速度試験において、HLLW模擬廃液成分の希土類金属イオン,貴金属イオンはほとんど溶出せず、ゲル試料内に安定に固定化されていることが明らかとなった。
天本 一平; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 大西 貴士; 稲葉 優介*; 内海 和夫*; 竹下 健二*; 尾上 順*; 越坂 亜希子*; 長谷川 良雄*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に存在する白金族化学種(PGS)の分離を目的とした収着剤合成法の開発を行った。非放射性単味PGSを用いた分離試験の結果、耐酸性に優れているシリカ質多孔質体に、フェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を含浸させた収着剤が効果的であることが判明した。同収着剤は実廃液中のPdやMo化学種についても十分な収着特性を示した。またPGSとMo化学種を除去した結果、HLLW中の廃棄物をこれまでより多量にガラスに充填できることが分かった。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 捧 賢一; 永井 崇之
no journal, ,
リン添加ガラス原料に模擬廃液を混合溶融したガラス固化試料を調製し、放射光によるXAFSを利用した局所構造解析を実施した。廃棄物充填量の増加により酸化性が高まり、リン添加量を増やすと還元性が高まり、その効果が相殺されることが分かった。廃棄物充填量とリン添加量による構成元素の局所構造変化の度合いを系統的に調べた。このうち、セリウム元素は3価と4価の割合が変化し、ロジウム元素は金属と酸化物の割合が変わるものであった。化学形が金属と判明しているパラジウムを除き、ほかの元素における局所構造変化は、最近接のM-O対の構造秩序の変化に集約されることが分かった。
土屋 巽*; 岡田 諒*; 渡部 創; 佐野 雄一; 新井 剛*; 松浦 治明*
no journal, ,
各種NTAアミド抽出剤を担持させた吸着材に、Lnを吸着させた試料等を対象にIBIL及びEXAFS測定による構造解析を行った。凍結乾燥法により造粒したシリカ担体を使用した吸着材を含むいずれの吸着材についても、吸着種は溶媒抽出系とほぼ同様な構造をもち、硝酸濃度とともに変化する配位構造が吸着率の硝酸濃度依存性と相関性をもつことを明らかにした。
佐藤 広盛*; 吉田 正明*; 根本 脩平*; 永瀬 緑*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一
no journal, ,
高レベル放射性廃液からのMA(III)/Ln(III)分離技術としてHONTA含浸吸着材を用いた抽出クロマトグラフィ技術に着目した。本研究では、担体改善化に伴う吸着性能評価としてカラム試験の検討を行った。
岩本 響*; 佐藤 広盛*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一
no journal, ,
安価で選択的抽出性を持つリン酸トリブチル(TBP)を抽出剤として、硝酸濃度,TBP濃度や塩析剤が希土類元素Ln(III)の抽出に及ぼす影響を調査した。本研究の成果から硝酸濃度,硝酸イオン濃度を制御することでLn(III)を選択して抽出できることが示唆された。
土屋 巽*; 岡田 諒*; 渡部 創; 佐野 雄一; 新井 剛*; 松浦 治明*
no journal, ,
各種NTAアミド抽出剤を含浸させた吸着材に、ランタニド(Ln(III))を吸着させた試料等を対象として、EXAFS測定による構造解析を行った。側鎖の異なるNTAアミド吸着材の吸着挙動から側鎖の違いによりある元素周りの酸素との距離が変化することが分かった。
石澤 健太*; 阿久澤 禎*; 木田 福香*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
MA+Ln共回収のためのTEHDGAカラムについて、難回収性の白金族元素やMo, Zr等の回収率及びDFの向上について検討した。本研究の成果から、洗浄液にEDA及びEDTA水溶液を用いることで難回収性FP元素が良好に溶離され、DFも向上することが確認された。
桝村 慶佑*; 阿久澤 禎*; 木田 福香*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
HONTA含浸吸着材について、MA(III)とLn(III)の効率的な分離スキームの検討を行った。本試験結果から、吸着分配係数に有意の差があるpH=1.0においてMA(III)を選択的にHONTA含浸吸着材に吸着分離し、高濃度の硝酸水溶液でMA(III)を溶離することで効率的な分離スキームの可能性が示唆された。
久保田 真彦*; Kim, S.-Y.*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
コールド試験によって検討したフローの性能を確認するため、模擬廃液に
Am, 
Euを加えた溶液を対象として、TEHDGAカラム及びHONTAカラムの性能評価を実施した。TEHDGAカラムではAmとLnが共回収され、HONTAカラムではAmが選択的に回収され、狙い通りにMA回収が達成可能であることを確認した。
